近日,，輪機工程學院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團隊在太陽能制取“綠氫”研究取得進展,，相關研究成果以“Depressing charge recombination in hybrid perovskites by introducing dynamic electron/energy relay couple towards enhanced photocatalytic hydrogen production”為題發(fā)表于Energy & Environmental Science（影響因子32.4）。這是我校以唯一通訊單位在該期刊發(fā)表的第一篇研究論文,。Energy & Environmental Science專注于能源轉(zhuǎn)換與儲存,、替代燃料技術以及環(huán)境科學領域的重要,、高質(zhì)量研究，是世界公認的能源與環(huán)境科學領域的頂級期刊,，在能源和環(huán)境科學領域400余份期刊中排名第一,，2024年最新影響因子為32.4,，五年平均影響因子34.5。
船舶溫室氣體減排是航運業(yè)應對氣候變化的必然要求,。將可再生能源轉(zhuǎn)化為清潔,、高效的氫能并將其應用于傳統(tǒng)依賴化石資源的船舶航運業(yè)是實現(xiàn)船舶溫室氣體減排的理想途徑。太陽能是地球上最豐富的可再生能源,，采用半導體光催化制氫是實現(xiàn)太陽能制氫的理想途徑之一,。為了實現(xiàn)高效光催化制氫過程，發(fā)展促進半導體光生電荷分離,、傳輸?shù)牟呗允窃擃I域的研究重點,。
有機-無機雜化鈣鈦礦（OIHP）具有獨特的光電物理特性，是光催化制氫反應的理想載體,。但是,，嚴重的光生電荷復合極大地限制了OIHP光催化劑的產(chǎn)氫性能。因此,，開發(fā)促進OIHP光生電荷分離和傳輸?shù)牟呗允菍崿F(xiàn)其高效太陽能轉(zhuǎn)化的關鍵,。近年來，助催化劑工程,、電子結(jié)構工程及其組合等策略已被用于促進OIHP中光生電荷的分離和傳輸,。但是，相關研究的太陽能-氫氣（STH）能量轉(zhuǎn)化效率仍遠低于理論值,。
在本工作中,，該研究團隊通過在MAPbI3鈣鈦礦體系中引入動態(tài)Cu/(CuI2)-作為電子/能量中繼站，顯著抑制了MAPbI3光催化劑中的光生電荷復合,，極大提高了其光催化產(chǎn)氫活性,。研究表明反應溶液中的(CuI2)-可有效捕獲MAPbI3中產(chǎn)生的光生電子,，原位生成金屬Cu作為電子/能量存儲介質(zhì),，從而抑制光生電荷復合，實現(xiàn)光子能量的存儲,。原位生成的金屬Cu然后與氫碘酸溶液（HI）反應釋放儲存的太陽能,，實現(xiàn)類似于自然光合作用中暗還原反應的解耦暗態(tài)氫氣生成反應。此外,，金屬Cu還可以作為析氫反應（HER）的助催化劑,，促進MAPbI3光生電子還原質(zhì)子產(chǎn)氫的反應。通過進一步引入鉑（Pt）作為HER助催化劑,，可以進一步加速暗態(tài)化學產(chǎn)氫反應和光驅(qū)動質(zhì)子還原產(chǎn)氫反應,。因此，在Cu/(CuI2)-電子/能量中繼站和Pt助催化劑的共同作用下,，MAPbI3體系的光催化析氫活性提高了2334倍,，實現(xiàn)了高達5.25%STH轉(zhuǎn)換效率,。這項工作為開發(fā)高效OIHP太陽能制氫系統(tǒng)提供了新的策略。
該論文第一作者為輪機工程學院2021級博士研究生劉佳琦,，來自大連化學物理研究所的高玉英研究員在反應機理方面進行了合作研究,。該工作得到國家自然科學基金委、“興遼英才”計劃項目和大連海事大學領軍人才項目的支持,。
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