近日，輪機工程學(xué)院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團隊在太陽能制取“綠氫”研究取得進展,，相關(guān)研究成果以“Depressing charge recombination in hybrid perovskites by introducing dynamic electron/energy relay couple towards enhanced photocatalytic hydrogen production”為題發(fā)表于Energy & Environmental Science（影響因子32.4）,。這是我校以唯一通訊單位在該期刊發(fā)表的第一篇研究論文,。Energy & Environmental Science專注于能源轉(zhuǎn)換與儲存,、替代燃料技術(shù)以及環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的重要,、高質(zhì)量研究,，是世界公認(rèn)的能源與環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的頂級期刊,，在能源和環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域400余份期刊中排名第一，2024年最新影響因子為32.4,，五年平均影響因子34.5,。
船舶溫室氣體減排是航運業(yè)應(yīng)對氣候變化的必然要求。將可再生能源轉(zhuǎn)化為清潔,、高效的氫能并將其應(yīng)用于傳統(tǒng)依賴化石資源的船舶航運業(yè)是實現(xiàn)船舶溫室氣體減排的理想途徑,。太陽能是地球上最豐富的可再生能源，采用半導(dǎo)體光催化制氫是實現(xiàn)太陽能制氫的理想途徑之一,。為了實現(xiàn)高效光催化制氫過程,，發(fā)展促進半導(dǎo)體光生電荷分離、傳輸?shù)牟呗允窃擃I(lǐng)域的研究重點,。
有機-無機雜化鈣鈦礦（OIHP）具有獨特的光電物理特性,，是光催化制氫反應(yīng)的理想載體,。但是,，嚴(yán)重的光生電荷復(fù)合極大地限制了OIHP光催化劑的產(chǎn)氫性能。因此,，開發(fā)促進OIHP光生電荷分離和傳輸?shù)牟呗允菍崿F(xiàn)其高效太陽能轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵,。近年來，助催化劑工程,、電子結(jié)構(gòu)工程及其組合等策略已被用于促進OIHP中光生電荷的分離和傳輸,。但是，相關(guān)研究的太陽能-氫氣（STH）能量轉(zhuǎn)化效率仍遠(yuǎn)低于理論值,。
在本工作中,，該研究團隊通過在MAPbI3鈣鈦礦體系中引入動態(tài)Cu/(CuI2)-作為電子/能量中繼站，顯著抑制了MAPbI3光催化劑中的光生電荷復(fù)合,，極大提高了其光催化產(chǎn)氫活性,。研究表明反應(yīng)溶液中的(CuI2)-可有效捕獲MAPbI3中產(chǎn)生的光生電子，原位生成金屬Cu作為電子/能量存儲介質(zhì),，從而抑制光生電荷復(fù)合,，實現(xiàn)光子能量的存儲,。原位生成的金屬Cu然后與氫碘酸溶液（HI）反應(yīng)釋放儲存的太陽能，實現(xiàn)類似于自然光合作用中暗還原反應(yīng)的解耦暗態(tài)氫氣生成反應(yīng),。此外,，金屬Cu還可以作為析氫反應(yīng)（HER）的助催化劑，促進MAPbI3光生電子還原質(zhì)子產(chǎn)氫的反應(yīng),。通過進一步引入鉑（Pt）作為HER助催化劑,，可以進一步加速暗態(tài)化學(xué)產(chǎn)氫反應(yīng)和光驅(qū)動質(zhì)子還原產(chǎn)氫反應(yīng)。因此,，在Cu/(CuI2)-電子/能量中繼站和Pt助催化劑的共同作用下,，MAPbI3體系的光催化析氫活性提高了2334倍，實現(xiàn)了高達5.25%STH轉(zhuǎn)換效率,。這項工作為開發(fā)高效OIHP太陽能制氫系統(tǒng)提供了新的策略,。
該論文第一作者為輪機工程學(xué)院2021級博士研究生劉佳琦，來自大連化學(xué)物理研究所的高玉英研究員在反應(yīng)機理方面進行了合作研究,。該工作得到國家自然科學(xué)基金委,、“興遼英才”計劃項目和大連海事大學(xué)領(lǐng)軍人才項目的支持。
English
